高濕度環境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻快速分解

 

MoO3/GDY中的sp C−O−Mo雜化有利于吸附的水分子活化為羥基，羥基是高濕條件下快速高效分解臭氧的新活性位點，具有潛在的實際應用價值。

 

化學學院郭彥炳教授課題組在高濕度環境中快速去除臭氧方面研究。該研究成果在國際化學領域權威期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）發表，題為“Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity”（DOI: 10.1002/anie.202309158）。2019級博士研究生朱玉華為論文第一作者，郭彥炳教授為唯一通訊作者，華中師范大學為第一完成單位。

 

地面臭氧（O3）作為一種溫室氣體和二次大氣污染物，給生態系統和人類健康帶來危害。根據世界衛生組織臭氧標準，每小時平均接觸濃度不應超過100微克/立方米，長期接觸超標濃度的O3可能會導致永久性的肺部損傷和其他呼吸道疾病甚至死亡。因此，高效去除近地面臭氧對生態環境安全和人類健康具有重要意義。

近年來，在國家自然科學基金委、湖北省杰出青年基金和華中師范大學的支持下，郭彥炳課題組圍繞炔鍵調控表界面電子結構在環境修復領域的應用進行了深入探索和系統的研究，并取得一系列優秀的成果（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720−8730；Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347；J. Am.Chem. Soc. 2022, 144, 4942−4951; PNAS, 2023, 120, 16）。

高濕度環境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻分解機制研究示意圖

 

     該課題組發現具有界面“sp雜化C-O-Mo鍵”的三維自支撐石墨炔/氧化鉬（MoO3/GDY）可有效活化水分子實現臭氧在高濕度條件下的高效快速分解，并首次闡明水活化的作用及相應的促進機制。MoO3/GDY在室溫高濕度條件下（75% RH）實現了100%的O3轉化效率，是干燥條件下的4.0倍，其轉化率遠高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解機制從O3和H2O之間的競爭性吸附轉變為水促進反應。GDY中的sp-雜化C原子電子沿C-O-Mo鍵向MoO3轉移，促使水活化解離形成羥基并作為新的活性位點，促進O3的吸附和新的中間物種（羥基自由基和超氧自由基）的生成，顯著降低了O3分解的能壘（比在干氣條件下低0.57 eV），展現了優異的臭氧分解性能。這項工作為高濕度環境下通過有效活化水分子促進異相催化反應提供了新的研究思路。

 

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