研究UV254nm+185nm 光照對(duì)甲苯光降解效率的影響
張春洋,馬永亮*(清華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084)
甲苯是一種導(dǎo)致大氣光化學(xué)污染以及對(duì)人體健康造成毒害作用的典型揮發(fā)性有機(jī)物,城市大氣環(huán)境中甲苯濃度約為幾到幾十個(gè)μg/m3.機(jī)動(dòng)車排放、工業(yè)過(guò)程、建筑涂裝、餐飲油煙等均是大氣中甲苯的來(lái)源.此外,甲苯作為室內(nèi)污染物之一,長(zhǎng)期暴露容易引發(fā)頭痛、神經(jīng)衰弱等疾病.近年來(lái),利用紫外光氧化和紫外光催化氧化去除毒性氣態(tài)VOCs 成為研究熱點(diǎn).紫外光和臭氧協(xié)同作用即UV/O3 體系能有效地去除氣態(tài)揮發(fā)性有機(jī)物,但需要外加的O3來(lái)源補(bǔ)充體系中不能自主產(chǎn)生臭氧.紫外光和催化劑的協(xié)同作用能夠有效地去除VOCs,但降解過(guò)程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物容易導(dǎo)致催化劑活性降低.國(guó)內(nèi)采用紫外光氧化及紫外光光催化降解氣態(tài)甲苯的研究中,使用的紫外光波長(zhǎng)也均是254nm 或者365nm.使用低于254nm 的紫外光氧化氣態(tài)苯系物的研究相對(duì)較少.相對(duì)于254nm 紫外光,185nm 紫外光具有更高的能量,水和氧氣分子在短波長(zhǎng)紫外光輻射下,可產(chǎn)生⋅OH 和臭氧.
本研究選取氣態(tài)甲苯作為目標(biāo)污染物,使用發(fā)射UV254nm+185nm 波長(zhǎng)紫外光的紫外燈,處理5~20mg/m3 的氣態(tài)甲苯,考察各不同參數(shù)對(duì)連續(xù)甲苯光降解的影響.確定甲苯初始濃度、氣流流量、相對(duì)濕度、O2 含量等因素與甲苯轉(zhuǎn)化效率及轉(zhuǎn)化速率的關(guān)系;定量分析甲苯在紫外光降解過(guò)程中體系O3以及中間產(chǎn)物的產(chǎn)生,探討甲苯在UV254nm+185nm紫外光照射下的降解機(jī)理.
結(jié)論
1 在實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi),甲苯去除率隨著O2 含量、停留時(shí)間的增加而升高;隨著初始濃度的增加而降低;與濕度的關(guān)系為先急劇升高然后緩慢增加,而后降低, 很佳相對(duì)濕度在40%~50%.
2 體系中檢測(cè)到的中間產(chǎn)物主要為苯和苯甲醛,含量較低.甲苯的降解途徑為:在沒(méi)有O2 的條件下,甲苯可直接吸收185nm波長(zhǎng)分解,效率達(dá)到11.7%以上,主要中間產(chǎn)物為苯;在水分子和O2的存在下,甲苯與體系中的⋅OH 反應(yīng),先轉(zhuǎn)化為苯甲醛,苯甲醛繼續(xù)轉(zhuǎn)化, 很后轉(zhuǎn)化為苯.
3 在反應(yīng)體系中,O2在185nm 波長(zhǎng)紫外光照射下產(chǎn)生O3,其濃度隨O2含量、停留時(shí)間的增加而升高,隨著濕度、甲苯初始濃度的升高而降低.
4 當(dāng)甲苯初始濃度為16.1mg/m3,O2含量和濕度分別為20%和40%,體系對(duì)甲苯的降解效率為82.2%,降解速率為0.44mg/(m3⋅s),產(chǎn)生的O3濃度為131.13mg/m3,中間產(chǎn)物苯和苯甲醛的濃度分別為0.086,0.135mg/m3.可通過(guò)水洗方式去除,體系中產(chǎn)生的臭氧濃度較高,反應(yīng)后殘余的臭氧還需要后續(xù)措施加以去除.
